Физико-химические характеристики промышленных альфа-излучающих аэрозолей: данные многолетних исследований
Монография
Санкт-Петербург Наукоемкие технологии
2023
УДК 544.772 ББК 24.6
Ф48
Рецензенты:
Жуковский Михаил Владимирович – д.т.н., профессор, главный научный сотрудник радиационной лаборатории, ФГБУН Института промышленной экологии УрО РАН;
Шишкина Елена Анатольевна – д.б.н., заведующая биофизической лабораторией, ФГБУН Уральский научно-практический центр радиационной медицины ФМБА России.
Авторы:
Е.Е. Аладова, Г. Н. Бобов, В. Э. Введенский, А. Н. Жданов,
Р.В. Мелентьева, С. А. Сыпко, В. В. Хохряков
Научные редакторы:
Валентин Федорович Хохряков, д.б.н., профессор;
Сергей Анатольевич Романов, к.б.н. директор ФГБУН ЮУрИБФ ФМБА России
Ф48 Аладова Е. Е.
Физико-химические характеристики промышленных альфа-излучающих аэрозолей: данные многолетних исследований. Монография / Е. Е. Аладова, Г. Н. Бобов, В. Э. Введенский, А. Н. Жданов, Р. В. Мелентьева, С. А. Сыпко, В. В. Хохряков. – СПб.: Наукоемкие технологии, 2023. – 382 с. – Авт. указаны на обороте тит. л.
ISBN 978-5-907618-58-9
В монографии представлены результаты многолетних исследований физико-хими- ческих свойств альфа-излучающих аэрозолей в подразделениях ведущего предприятия ядерного оружейного комплекса России ПО «Маяк». Определение параметров, характеризующих физико-химические свойства аэрозолей плутония (дисперсный состав и транспортабельность), является одним из основных условий для корректных расчетов величин поступления и доз облучения персонала, работающего в контакте с соединениями нуклида. В монографии широко представлены различные методы исследования размеров аэрозольных частиц: от авторадиографии до современного сверхчувствительного нейтронно-индуцированного метода. Обобщены результаты изучения кинетики растворения аэрозолей плутония в различных имитантах биологической жидкости. Значительное внимание уделено исследованиям процессов образования аэрозолей нанометрового диапазона и их дисперсного состава.
Монография представляет интерес для специалистов, занимающихся вопросами радиационной гигиены и радиационной безопасности, а также контролем внутреннего облучения персонала атомной промышленности.
|
УДК 544.772 |
|
ББК 24.6 |
|
© ФГБУН ЮУрИБФ ФМБА России, 2023 |
|
© Оформление. Издательство |
ISBN 978-5-907618-58-9 |
«Наукоемкие технологии», 2023 |
2
ОГЛАВЛЕНИЕ |
|
Список сокращений и обозначений .......................................................................................... |
7 |
Введение ...................................................................................................................................... |
9 |
1. Исследование дисперсности промышленных радиоактивных аэрозолей |
|
методом авторадиографии .................................................................................................... |
13 |
1.1. Параметры распределений альфа-активных аэродисперсных систем ................ |
17 |
1.2. Определение плотности альфа-активных аэрозолей производственных |
|
участков плутониевого производства ПО «Маяк»....................................................... |
19 |
1.3. Оптикорадиографический метод определения дисперсности аэрозолей ........... |
23 |
1.3.1. Описание основных этапов оптикорадиографического метода ................ |
23 |
1.3.2. Источники неопределенностей оптикорадиографического метода.......... |
43 |
1.4. Дисперсный состав альфа-активных аэрозолей на плутониевом |
|
производстве ПО «Маяк». Результаты исследований 1969–1981 гг.......................... |
44 |
1.5. Дисперсный состав альфа-активных аэрозольных частиц на участках |
|
работы c америцием-241 и плутонием-238................................................................... |
59 |
Заключение ...................................................................................................................... |
66 |
Приложение 1 .................................................................................................................. |
68 |
Приложение 2 .................................................................................................................. |
69 |
Список литературы к главе 1 ......................................................................................... |
71 |
2. Исследование дисперсного состава альфа-излучающих аэрозолей в воздухе |
|
рабочих помещений ПО «Маяк» методом инерционного осаждения .......................... |
73 |
2.1. Материалы и методы................................................................................................ |
74 |
2.1.1. Исследования размеров промышленных альфа-излучающих |
|
аэрозолей................................................................................................................... |
74 |
2.1.2. Выполнение измерений активности 241Am и Pu в пробах аэрозолей........ |
79 |
2.2. Результаты исследований ........................................................................................ |
82 |
2.2.1. Дисперсность альфа активных аэрозолей завода РТ .................................. |
84 |
2.2.2. Дисперсность альфа активных аэрозолей плутониевого завода ............... |
89 |
2.2.3. Изотопный состав........................................................................................... |
90 |
2.2.4. Дисперсность альфа активных аэрозолей плутониевого завода. |
|
Специальный отбор для оценки дисперсного состава аэрозолей воздуха |
|
рабочих помещений ................................................................................................. |
92 |
Заключение ...................................................................................................................... |
93 |
Список литературы к главе 2 ......................................................................................... |
94 |
3. Оценка скорости абсорбции плутония из респираторного тракта в кровь |
|
на основе данных о кинетике диализа промышленных альфа-излучающих |
|
аэрозолей................................................................................................................................... |
95 |
3.1. Задержка аэрозольных частиц в дыхательном тракте .......................................... |
96 |
3.2. Механизмы абсорбции плутония из респираторного тракта в кровь ................. |
98 |
3.3. Определение скорости абсорбции ........................................................................ |
102 |
3.3.1. Определение скорости абсорбции in vivo и in vitro .................................. |
106 |
3.3.2. Методические подходы к определению растворимости in vitro ............. |
111 |
3.3.3. Растворители, применяемые в in vitro тестах............................................ |
114 |
3
3.4. Классификация промышленных аэрозолей с различных рабочих участков |
|
ПО "Маяк" по показателю транспортабельности....................................................... |
117 |
3.4.1. Систематизация рабочих участков ПО "Маяк" по |
|
транспортабельности для практического применения в дозиметрии |
|
внутреннего облучения.......................................................................................... |
120 |
3.4.2. Восстановление значений показателя транспортабельности в |
|
первые годы работы предприятия ........................................................................ |
126 |
3.5. Изучение скорости быстрой абсорбции промышленных аэрозолей |
|
плутония in vitro в различных имитантах легочной жидкости ................................. |
132 |
Заключение..................................................................................................................... |
143 |
Список литературы к главе 3........................................................................................ |
145 |
4. Исследование процессов образования нанометровой фракции |
|
промышленных альфа-излучающих аэрозолей.............................................................. |
150 |
4.1. Разработка метода выполнения детектирования промышленных альфа- |
|
излучающих наночастиц и измерения их размеров ................................................... |
151 |
4.1.1. Описание диффузионной батареи, использовавшейся в |
|
экспериментальных исследованиях...................................................................... |
156 |
4.2. Исследования по разработке метода переноса наночастиц с поверхности |
|
сеток диффузионной батареи на поверхность трекового детектора ........................ |
159 |
4.2.1. Облучение трековых детекторов в поле нейтронов.................................. |
171 |
4.2.2. Подготовка проб к облучению .................................................................... |
173 |
4.2.3. Краткое описание исследовательского ядерного реактора ИВВ-2М...... |
178 |
4.2.4. Разработка оптимального метода травления трековых детекторов ........ |
181 |
4.2.5. Анализ полученных изображений треков на кремниевом стекле и |
|
оценка метрологических характеристик стекол как трековых детекторов ...... |
190 |
4.2.6. Экспериментальные исследования по совершенствованию метода |
|
отбора проб наночастиц......................................................................................... |
195 |
4.2.7. Теоретические исследования межкаскадного переноса наночастиц в |
|
процессе их отбора с использованием диффузионных батарей ........................ |
198 |
4.3. Исследование активности нанометровой фракции промышленных альфа- |
|
излучающих аэрозолей воздуха рабочих помещений................................................ |
207 |
4.3.1. Отбор проб .................................................................................................... |
207 |
4.3.2. Измерение активности 241Am частиц, уловленных диффузионной |
|
батареей ................................................................................................................... |
210 |
4.3.3. Анализ результатов измерений активности 241Am в отобранных |
|
пробах ...................................................................................................................... |
213 |
Заключение..................................................................................................................... |
218 |
Список литературы к главе 4........................................................................................ |
220 |
5. Метод детектирования промышленных альфа-излучающих наночастиц |
|
239Pu и измерения их размеров............................................................................................ |
221 |
5.1. Наночастицы и биологические объекты .............................................................. |
222 |
5.1.1. Проблемы безопасности нанотехнологий.................................................. |
222 |
5.2. Разработка метода интерпретации визуализированных изображений |
|
треков.............................................................................................................................. |
223 |
5.2.1. Терминология ............................................................................................... |
223 |
5.2.2. Метод интерпретации визуализированных изображений треков............ |
224 |
4
5.3. Совершенствование нейтронно-индуцированного метода измерения |
|
размеров наночастиц..................................................................................................... |
247 |
5.3.1. Исследование динамики травления латентных треков деления.............. |
247 |
5.3.2. Уточнение величины критического угла ................................................... |
256 |
5.3.3. Оценка оптимальных режимов облучения трековых детекторов ........... |
257 |
5.4. Идентификация наночастиц 239Pu, расположенных в толстом слое |
|
тканевых срезов ............................................................................................................. |
260 |
5.4.1. Разработка количественного критерия для отнесения группы треков |
|
к звезде .................................................................................................................... |
260 |
5.4.2. Первый алгоритм.......................................................................................... |
264 |
5.4.3. Второй алгоритм........................................................................................... |
267 |
5.5. Моделирование поведения осколков деления 239Pu в биологическом |
|
материале........................................................................................................................ |
270 |
5.5.1. Моделирование выхода осколков деления из биологической ткани...... |
273 |
5.5.2. Моделирование взаимодействия осколков деления с материалом |
|
детектора ................................................................................................................. |
279 |
5.5.3. Вычисление координаты наночастицы в толстом слое............................ |
282 |
5.6. Исследование статистических характеристик распределения звезд по |
|
числу треков на основе экспериментальных результатов......................................... |
290 |
5.7. Определение диаметра и стандартной неопределенности частицы 239PuO2 .... |
294 |
5.7.1. Способ определения количества ядер 239Pu в частице ............................. |
294 |
5.7.2. Оценка количества актов деления 239Pu при использовании метода |
|
подсчета количества треков в сложной звезде.................................................... |
295 |
5.7.3. Проверка правильность оценки количества актов деления в сложной |
|
звезде ....................................................................................................................... |
298 |
5.7.4. Общий подход к определению диаметра частицы 239PuO2 и |
|
стандартной неопределенности размера.............................................................. |
301 |
5.7.5. Определение диаметра частицы 239PuO2, среда между мишенями – |
|
воздух ...................................................................................................................... |
301 |
5.7.6. Стандартная неопределенность диаметра частицы 239PuO2 в простой |
|
звезде, среда между мишенями – воздух ............................................................. |
305 |
5.7.7. Стандартная неопределенность подсчета количества треков в |
|
сложной звезде, среда между мишенями – воздух ............................................. |
308 |
5.7.8. Стандартная неопределенность размера частицы при использовании |
|
метода подсчета количества треков в сложной звезде, среда между |
|
мишенями – воздух ................................................................................................ |
310 |
5.7.9. Эффективность регистрации в простой звезде в толстом слое ............... |
311 |
5.7.10. Пример расчета эффективности регистрации для простой звезды в |
|
толстом слое............................................................................................................ |
313 |
5.7.11. Стандартная неопределенность эффективности регистрации в |
|
толстом слое для простой звезды ......................................................................... |
314 |
5.7.12. Определение диаметра частицы 239PuO2 в толстом слое для |
|
простой звезды........................................................................................................ |
316 |
5.7.13. Стандартная неопределенность диаметра частицы 239PuO2 в |
|
толстом слое для простой звезды ......................................................................... |
318 |
5
5.7.14 Стандартная неопределенность подсчета количества треков в |
|
сложной звезде в толстом слое ............................................................................. |
320 |
5.7.15 Определение диаметра частицы 239PuO2 в толстом слое для |
|
сложной звезды....................................................................................................... |
322 |
5.7.16 Стандартная неопределенность размера частиц в толстом слое для |
|
сложной звезды....................................................................................................... |
323 |
Заключение..................................................................................................................... |
325 |
Список литературы к главе 5........................................................................................ |
327 |
6. Разработка метода выполнения измерений размеров промышленных |
|
наночастиц 239Pu в тканях человека ................................................................................. |
329 |
6.1. Разработка модели взаимодействия осколков деления с материалом |
|
трекового детектора и определения оптимального флюенса нейтронов................. |
330 |
6.2. Разработка и изготовление контейнера для облучения трековых |
|
детекторов ...................................................................................................................... |
339 |
6.3. Нанесение срезов биологических тканей на кварцевые трековые |
|
детекторы........................................................................................................................ |
341 |
6.4. Облучение и дальнейшее травление трековых детекторов................................ |
342 |
6.5. Удаление клеевой основы скотча из срезов биологических тканей.................. |
345 |
6.6. Окрашивание срезов............................................................................................... |
347 |
6.7. Модернизация микроскопа Leica для работы в проходящем свете................... |
351 |
6.8. Модернизация подложки для фотографирования детекторов........................... |
352 |
Заключение..................................................................................................................... |
356 |
Список литературы к главе 6........................................................................................ |
357 |
7. Исследование размеров промышленных наночастиц 239Pu и их |
|
распределения в легких профессиональных работников, имевших контакт |
|
с открытыми источниками альфа-излучения ................................................................ |
358 |
7.1. Материалы и методы.............................................................................................. |
359 |
7.2. Результаты и обсуждение ...................................................................................... |
371 |
Заключение..................................................................................................................... |
378 |
Список литературы к главе 7........................................................................................ |
380 |
6
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ И ОБОЗНАЧЕНИЙ |
|
АМАД |
– медианный по активности аэродинамический диаметр |
АМТД |
– медианный по активности термодинамический диаметр |
БФЛ |
– биофизическая лаборатория |
ВАО |
– высокоактивные отходы |
ВНИИФТРИ |
– Всероссийский научно-исследовательский институт физико-техни- |
|
ческих и радиотехнических измерений |
ЖКТ |
– желудочно-кишечный тракт |
ИМУ |
– информационно-методические указания |
ИПЭ УрО РАН |
– Институт промышленной экологии (ИПЭ) Уральского отделения |
|
Российской академии наук |
ИСБД |
– интерстициальный склероз бронхососудистого дерева |
ИСРО |
– интерстициальный склероз респираторного отдела |
КДФ |
– крупнодисперсная фракция |
МВНК |
– метод взвешенных наименьших квадратов |
МДФ |
– мелкодисперсная фракция |
МКРЗ |
– международная комиссия по радиологической защите |
ММД |
– массовый медианный диаметр |
ММП |
– метод максимума правдоподобия |
НПДИ |
– нижний предел детектирования измерения |
НТР |
– нормальный технологический режим |
ООТ и РБ |
– отдел охраны труда и радиационной безопасности |
ОРР |
– образцовый радиоактивный раствор |
ОСГИ |
– образцовый спектрометрический гамма-источник |
ПО |
– программное обеспечение |
ПО «Маяк» |
– производственное объединение «Маяк» |
РР– ремонтные работы
РТ |
– регенерация топлива |
СДФ |
– среднедисперсная фракция |
СИЧ |
– спектрометр излучения человека |
СКО |
– среднеквадратичное отклонение |
ТВЭЛ |
– тепловыделяющий элемент |
УПФ |
– участок подготовки форм |
7
ФИБ-1 |
– Филиал института биофизики №1 |
ФМБА |
– Федеральное медико-биологическое агентство |
ЮУрИБФ |
– Южно-Уральский институт биофизики |
PSF |
– фаголизосомный имитант |
SLF |
– сыворотка легочной жидкости |
SUF |
– ультрафильтрат имитанта сыворотки |
8
ВВЕДЕНИЕ
В конце сороковых годов для получения оружейного плутония с целью создания паритета в области ядерного оружия был построен и начал свою деятельность химический комбинат «Маяк». В первые годы работы предприятия на рабочих местах наблюдалась наиболее неблагоприятная радиационная обстановка, технологические операции по получению металлического плутония проводились в открытом виде в неприспособленных для радиохимических работ помещениях. Вследствие отсутствия знаний о воздействии радиоактивного излучения на организм человека и опасности повседневного контакта с радиоактивными материалами, начальный период деятельности ПО «Маяк» характеризовался массовым переоблучением людей. Отсутствие средств индивидуальной защиты органов дыхания при чрезвычайно высоких концентрациях альфа-излучающих аэрозолей, превышающих допустимые нормы в десятки тысяч раз, приводило к высоким уровням ингаляционного поступления плутония в организм персонала.
Для выполнения исследований в области воздействия ионизирующих излучений на человека и различные биологические объекты, а также для целей радиационной безопасности и охраны здоровья персонала предприятий атомной промышленности и населения, проживающего вблизи таких предприятий, в 1953 году был создан Южно-Уральский институт биофизики, тогда ФИБ-1, как первый филиал Московского института биофизики. В ФИБ-1 были образованы отделы радиационной безопасности, радиобиологии, клинический отдел для наблюдения за лицами из персонала, подвергшимися воздействию ионизирующего излучения. Для проведения экспериментальных исследований в области радиобиологии был создан виварий, в котором содержались несколько тысяч подопытных животных – крысы, кролики, собаки.
Одной из задач ученых института была разработка методов контроля и дозиметрии внутреннего облучения от инкорпорированного плутония, что напрямую связано с изучением поведения плутония в организме человека и физико-химических свойств промышленных аэрозолей.
Для решения проблем обеспечения контроля внутреннего облучения работников ПО «Маяк» в 1967 г. в ФИБ-1 была образована лаборатория дозиметрии внутреннего облучения, которую на протяжении 50-ти лет возглавлял д.б.н., профессор В.Ф. Хохряков.
Дозиметрия инкорпорированных нуклидов основана на результатах определения содержания радиоактивных веществ в организме человека с использованием прямого метода измерения гамма-излучения нуклида в теле человека и косвенного метода, основанного на интерпретации результатов измерений активности радиоактивных веществ в экскретах с учетом их кинетики в организме.
9