книги / Моделирование на ЭВМ дефектов в металлах

С другой стороны, она равна

как параметр, характеризующий эффективную ширину энерге­ тического барьера для зарождения петель. В следующем разделе она используется при анализе влияния растворенных элементов на процессы зарождения петель в алюминии.

3. Зарождение и рост дислокационных петель межузельного типа в сплавах па основе алюминия

Исследования проводились на отожженных при температуре 550 °С алюминии и его бинарных сплавах с магнием и цинком. Выбор растворенных элементов обусловлен тем, что дилатацион­ ный объем ДУ магния в алюминии положителен [14], а цинка — отрицателен [14]. В первом случае, в соответствии с теорией [15], стабильные смешанные гантели не образуются, а подвижность соб­ ственных гантелей снижается за счет их периодического захвата атомами растворенных элементов с ДУ > 0 . Во втором случае уменьшение подвижности межузельных атомов связано с образо­ ванием менее подвижных стабильных смешанных гантелей и про­ теканием различных переходных реакций с участием собственных гантельных конфигураций.

Фольги алюминия и его сплавов облучались при комнатной температуре в высоковольтном микроскопе электронами с энер­ гией 1 МэВ. Интенсивность облучения составляла 6.15* 1022 м"‘- 'С -1 . Облучение проводилось в динамических условиях при малых отклонениях кристалла от брэгговского положения. Наблюдение структуры и периодическая регистрация изображения осуще­ ствлялись в слабых пучках, обеспечивающих хороший контраст

ивысокое разрешение. Толщина исследованных фольг выбиралась

впределах (8+ 2)‘102 им. Она определялась для различных фольг по толщшшым контурам при горизонтальном положении образцов

идинамических условиях дифракции.

Анализ электронно-микроскопических изображений показал, что все петли в алюминии и его сплавах являются петлями Франка межузельного типа с векторами Бюргерса Ь=1/3 <(111)>, лежащими

в плоскостях типа (111).

Результаты расчета изменения общей концентрации межузель­ ных атомов в петлях при облучении показаны на рис. 2. Наблю­ даются следующие характерные особенности:

1) во всех сплавах имеется инкубационное время т, которое мы связываем со временем зарождения петель (формула (2));

151

Плотность потель и параметры сплавов алюминия, полученные при обработке экспериментальных данных в соответствии с зависимостью

C \= *C b + athb ( t - z )

Сплошные лиыии, проведенные через экспериментальные точки на рис. 2, представляют собой результат обработки эксперимен­ тальных данных методом наименьших квадратов в соответствии с зависимостью (8). Значения параметров т, а и 6, полученные при этом, даны в таблице. Здесь же приведены величины К в,

Р,с, {bnte)11-, оцененные по формулам (11), (13), (14) и (18).

Параметр т/ в таблице, равный

врамках нашей модели является параметром рекомбинации при насыщении. Аналогично параметру т, в модели [16] чем он выше, тем большая доля точечных дефектов исчезает путем взаимной рекомбинации. Прп расчете т,' по формуле (19) для G, в соответ­ ствии с работой [17], принималась величина 7*10-5 с-1.

На рис. 3 представлены зависимости ряда величин из таблицы

всплавах алюминий—цинк и алюминий—магний в зависимости от концентрации растворенных элементов.

Из рис. 2 видно, что экспериментальные точки хорошо аппро­ ксимируются зависимостью (8). Аналогичный результат [8] дает

иобработка экспериментальных данных других авторов по кине­

153

тике роста петель в титане [18], алюминии [19] и магнии [20]. Кроме того, не рассматривая коагуляцию петель и их взаимодей­ ствие с дислокационной структурой, предложенная модель кор­ ректно предсказывает в отожженных материалах тенденцию к на­ сыщению.

Из анализа данных, представленных на рис. 2 и 3 и приведен­ ных в таблице, следует ряд важных выводов.

Рис. 3. Концентрационные зависимости изменения параметров зарождения

ироста дислокационных петель в твердых растворах алюминий—цинк (о)

иалюминий—магний (б).

1.Зарождение петель во всех сплавах происходит преимуще­ ственно на атомах растворенных элементов. Наиболее эффективно ширину энергетического барьера для зарождения (параметр (оntc)1'2) уменьшают атомы цинка. Отсутствие концентрационной зависимости параметра (Ьп9С)Ч* в сплавах алюминий—цинк и

алюминий—магний (рис. 3) показывает, что доминирующую роль

взарождении играют единичные атомы растворепных элементов. Гетерогенный характер зарождения подтверждается, в соответ­ ствии с моделью [21], и линейной от концентрации зависимостью плотности петель в сплавах алюминий—цинк (рис. 3, а).

2.Увеличение скорости роста петель в сплавах А1—0.02ат.% Zn и А1—0.06 ат.% Mg и скорости выхода общей концентрации

дефектов в петлях на насыщение (параметр Ь) (рис. 2) связано

с уменьшением параметра рекомбинации г/ и повышением кон­ станты поглощения вакансий петлями межузельных атомов К 9

соответственно.

154

3. Во всех сплавах, за исключением твердых растворов А1—0.02 ат.% Zn ы А1—0.06 ат.% Mg, несмотря на уменьшение эффективной ширины энергетического барьера для зарождения <*»„)'/., инкубационный период т увеличивается (см. таблицу). Это связано с повышением параметра рекомбинации т/ за счет уменьшения подвижности межузельных атомов. В сплавах А1—0.02 ат.% Zn и А1—0.06 ат.% Mg энергетический выигрыш для зарождения и уменьшение параметра рекомбинации за счет увеличения подвижности вакансий доминируют над снижением подвижности межузельных атомов.

4. Резкое уменьшение концентрации дефектов в межузельных петлях, соответствующих насыщению (параметр а, рис. 2, б),

всплавах алюминий—цинк связано с двумя основными причинами:

свысокой константой ухода вакансий на петли межузельных ато­ мов К е [22] (особенно при относительно низких концентрациях

цинка) и с резким увеличением параметра рекомбинации т/ за счет сближения подвижности вакансий п межузельных атомов при от­ носительно больших концентрациях цинка. В последнем случае основную роль играет образование малоподвижных смешанных гантелей [23].

5.С ростом концентрации растворенных элементов как в спла­ вах алюминий—цинк, так и в сплавах алюминий—магний ско­ рость поглощения межузельных атомов петлями (3fC уменьшается, отражая снижение их подвижности. За исключением низких кон­ центраций магния и цинка, этот процесс сопровождается увеличе­ нием параметра рекомбинации г/, времени зарождения петель т

иснижением общей концентрации дефектов в петлях при насыще­ нии.

Здесь следует обратить внимание и на следующее обстоятель­ ство. Как установлено в наших работах [24, 25], облучение даже ненасыщенных твердых растворов алюминий—магнпй может при­ водить к образованию фазы Mg5Al8. Процесс распада, как показано в работах [26—28], может сопровождаться усилением рекомбина­ ции точечных дефектов. Возможно, что данный механизм является одной из возможных причин заметного усиления рекомбинации п замедления процессов зарождения и роста петель при переходе к более концентрированным сплавам. Наряду с этим, как пока­ зано в работе [29], определенную роль в аннигиляции точечных дефектов в сплавах может играть и механизм компенсации меж­ узельными атомами и вакансиями упругих деформаций, возни­ кающих в процессе фазовых изменений и превращений.

В заключение отметим еще одну важную особенность получен­ ных результатов: большинство параметров зарождения и роста петель (особенно для относительно больших концентраций рас­ творенных элементов в сплавах алюминий—магний) в зависимости от концентрации растворенных элементов проявляют тенденцию к насыщению. В связи с этим легирование твердых растпоров с целью повышения их радиационной стойкости может быть эф-

155

фектнвным только до определенных концентраций растворенных элементов.

6.Нестабильность твердых растворов в условиях зарождеппя

проста скоплений и дислокационных петель при облучении.

Врамках теории [8] в работе [30] с использованием двухчастот­ ной моделп Боке [31 ] развиты представления о росте дислокацион­ ных петель в бинарных твердых растворах. Кроме того, показано, что рост дислокационных петель в разбавленных и концентриро­ ванных твердых растворах (в том числе ненасыщенных) может сопровождаться изменением их химического и фазового состава. Получены аналитические выражения, описывающие кинетику изменения концентрации компонента В в матрице Off или в окрест­ ности стока-петли С% разбавленного сплава. Для начального пе­

риода облучения формулы для С% и Св имеют вид

В выражениях (20)—(23) Св — исходная концентрация компо­ нента В в матричном твердом растворе, параметры Y и (3 есть функ­ ции С%, Са, констант рекомбинации для собственных и смешанных

гантелей, констант поглощения петлями собственных и смешанных гантелей, температуры и энергии связи смешанной гантели.

Предложенная модель позволяет дать теоретическое объясне­ ние экспериментально наблюдаемым явлениям сегрегации раство­ ренных элементов в окрестности петель и образования петель со стехиометрией фаз. Подобные экспериментальные факты при­ ведены, например, в работах [32—34] для нержавеющих сталей и сплавов на основе никеля, облученных нейтронами и ионами. Аналогичные результаты мы получили недавно и при облучении ненасыщенных твердых растворов серебро—цинк в высоковольт­ ном электронном микроскопе [23]. В этом случае распад твердого раствора при температурах < 80 °С имел место в результате поглощения малоподвижных гантелей Ag—Zn и Zn—Zn тетра­ эдрическими дефектами упаковки вакансионного типа.

ЛИТЕРАТУРА

1.Effects of radiation on materials: Proc. 11th Int. symp. Baltimore, 1982.

2.Зеленский В. Ф., Неклюдов И. М. II Вопросы атомной науки и техники. Сер.: Физика радиационных повреждений и радиационное материалове­ дение. Харьков, 1984. Вып. 1 (29)—2 (30). С. 46—73.

3.Баландин Ю. Ф., Горынин И. В., Звездин 10. Я ., Марков В. Г. Конструк­ ционные материалы АЭС. М., 1984.

156

Ф . В . П и р о г о в

ЭФФЕКТЫ ПРОСТРАНСТВЕННЫХ КОРРЕЛЯЦИЙ В ПРОЦЕССАХ НАКОПЛЕНИЯ И АГРЕГАЦИИ

РАДИАЦИОННЫХ ДЕФЕКТОВ В ТВЕРДЫХ ТЕЛАХ

1. Введение

Исследование статистических эффектов, обусловленных многочастичными корреляциями в системе реагирующих частиц, имеет большое значение в радиационной физике твердого тела, что связано с ростом интереса к радиациоино стимулированным процессам при больших мощностях дозы облучения. Эти эффекты, имеющие флуктуациопную природу, можно подразделить на коли­ чественные (например, изменение эффективности накопления де­ фектов, скоростей их рекомбинации и захвата в зависимости от ве­ личины и характера пространственных корреляций) и качествен­ ные. К таким эффектам относится, например, эффект генера­ ционно-рекомбинационной агрегации, исследовавшийся как ме­ тодами статистического моделирования [1—11], так и теорети­ чески при малых концентрациях и некоррелированной по вре­ мени генерации реагентов [12—19].

В настоящей статье дан обзор результатов работ автора, посвя­ щенных исследованию влияния пространственных корреляций на процесс агрегации как подвижных, так и неподвижных дефектов в трехмерных системах. Предложен приближенный метод стати­ стического описания пространственных корреляций в системах с реакциями рекомбинации и захвата, пригодный при немалых концентрациях реагентов в широком интервале изменения значе­ ний кинетических параметров систем.

2. Роль пространственных корреляций в процессах агрегации точечных дефектов в сильнонеравновесных условиях

2.1. Геиерациоппо-рекомбипацпонная агрегация точечных дефектов

Продемонстрируем характер влияния многочастичных корре­ ляций па пространственное распределение точечных дефектов в случае их стационарной, пространственио-одпородной генерации и наличия в системе реакции рекомбинации или захвата.

Сначала рассмотрим модельную задачу о накоплении невзаимо­ действующих дефектов при некоррелированной попарной гене­ рации вакансий и межузлий, контролируемом их рекомбинацией,

которая описывается в рамках приближения «черной сферы»

зано, что при стационарной генерации наличие рекомбинации приводит к агрегации как вакансий, так и межузлий. Эффектив­ ность этого процесса (генерационно-рекомбинационной агрегации) определяется размерностью системы, а кинетика накопления де­ фектов описывается уравнением [3, 4]

где п — концентрация дефектов одного сорта; X — скорость гене­ рации пар дефектов; vv — объем сферы рекомбинации радиуса г0;

vx — объем, приходящийся на один дефект в решетке; а (л) —

мера уменьшения эффективного рекомбинационного объема си­ стемы за счет перекрывания рекомбинационных объемов однотип­ ных дефектов (т. е. значение а характеризует эффективность агрегации, причем для трехмерных решеток с хорошей точностью а ^ 1—(nvvl2)).

Доля кластеров однотипных дефектов (т. е. групп частиц, каждая из которых находится на расстоянии ^ 2г0 хотя бы от од­

числа заполнения N ^ 3, а парные функции распределения одно

тпппых дефектов носят непуассоновский характер на расстоя­

межузлий и неподвижных вакансий показано, что результаты машинного моделирования (в стациопаре) в пределах ошпбкп

и параметр, описывающий уменьшение поверхности эффективного рекомбинационного объема системы за счет агрегации.

При этом эффективность генерационно-рекомбинационной агре­ гации (ГРА) дефектов, тем выше, чем больше значение параметра p1=(2^/Dn) го (имеющего физический смысл отношения характер­

ных скоростей диффузионно-контролируемой рекомбинации и ге­ нерации дефекта в сфере реакций), т. е. растет с повышением скорости генерации дефектов п понижением температуры. В слу­ чае р г 1 пространственное распределение дефектов остается

пуассоновским.

159

Исследование зависимости эффективности ГРА от величины взаимодействия между однотипными дефектами проведено в ра­ ботах [9, 10]. Был рассмотрен простейший модельный случай, когда подвижные межузлия образуют неподвижные комплексы при столкновении друг с другом на расстояниях rs (выбиравшихся

при моделировании как минимальные расстояния между одно­ типными узлами в бинарной кубической решетке). Показано, что эффективность ГРА возрастает по сравнению со случаем невзаимо­ действующих межузлий, рассмотренным выше, причем агрегация подвижных частиц происходит сильнее, а кинетические кривые на стадии насыщения носят квазиосцилляционный характер, отве­ чающий динамическим процессам роста и разрушения флуктуацпонных кластеров.

В таблице приведены функции распределения кластеров по числам заполнения в областях, соответствующим максимальным положительным флуктуациям концентрации межузлий для раз­ личных значений параметров p \= {N 6fN п) ~ рх ( N J N D — отно­

шение числа генераций пар в единицу времени к числу смещепий межузлий) и p2= rs/rо-

Нами показано, что эффективность ГРА определяется значе­ ниями параметров px=(2\jD n) rfi и р2. Действительно, из резуль­ татов моделирования следует, что при р2 -*■0 стациопарные кон­

центрации дефектов и характер их пространственного распределе­ ния такие же, как и в модели без слипания, рассмотренной ранее. При р2 -> 1 в системе растут большие динамические кластеры

межузлий (с числами заполнения 10—102), а в предельном случае р2 1 (т. е. когда скорость рекомбинации стремится к нулю)

в системе неограниченно растут статические кластеры дефектов, имеющие фрактальную структуру (см., например, [20]). При этом

Вероятность агрегации (доля межузлий в кластерах) повышается с ростом параметра р\ (р\ ~ /?г), т. е. с ростом скорости генерации

дефектов (см. таблицу).

Вероятность нахождения кластеров (1*N) в зависимости от числа дефектов в них ( N ) в модели со «слипанием» при различных значениях кинетических параметров. Трехмерная решетка, r g = \'2 а

160