книги / Моделирование на ЭВМ дефектов в металлах

2.2. Флуктуацнонные эффекты в системах с реакциями захвата

Рассмотрим другой простейший случай, когда накопление дефектов контролируется захватом на стоки.

Пусть имеется система с хаотическим распределением стоков малой концентрации где vL — объем захвата стока). Пусть в сферической области Q радиуса Д0, содержащей N стоков,

существует локальная неоднородность в распределении стоков

В противном случае в системе возникает локально-неоднородное распределение дефектов.

Рассмотрим величину рх. Для рассматриваемого простран­

При kR 0 -►0 Pi -> р 2. Соответственно легко заметить, что су­

ществуют критические кластеры стоков, радиус которых удовлет-

пространственной однородности распределения дефектов, а «рых­

малыми кластерами дефектов и локальная эффективность агрега­ ции внутри и вне области й сильно различаются, причем тем больше, чем больше скорость генерации дефектов.

скоростей генерации дефектов (л) может приводить к нарушению локальной однородности пространственного распределения де­ фектов и их малых кластеров, зависящему от температуры облу­ чения и параметров, характеризующих упругое взаимодействие дефектов (г$/г0). Учет этих процессов особенно важен при описа­ нии радиационно стимулированных процессов при низких тем­

или (plD)i/sr0 (реакция А-{-В —> А) в гетерогенных системах [9,

10].

3 . Метод условных вероятностей в статистической теории накопления радиационных дефектов,

контролируемого рекомбинацией и захватом на стоки

3.1. Неподвижные дефекты

Очевидно, что для теоретического описания эффектов, свя­ занных с нарушением локальной пространственной однородности распределения точечных дефектов в системах с бинарными реак­ циями (А-\~В —►0,- А-\-В -> А), необходим учет как минимум

трехчастичных корреляций. В настоящее время существует не­ сколько последовательных подходов к описанию многочастичных корреляций в системах с реакциями (см., например, [11—19]). Однако, во-первых, их область применимости ограничена случаем малых концентраций реагентов, а во-вторых, ввиду математиче­

162

ших функций распределения в формуле (11) используя мультипли­ кативное расцепление

ного типа, когда меняются концентрация и пространственные рас­ пределения обоих типов частиц, любое расцепление вида (12) не позволяет получить физически обоснованную картину развития пространственных корреляций, так как вводит несамосогласован­ ные предположения относительно корреляций однотипных частиц. В рамках последовательной теории эволюция этих корреляций описывается уравнениями вида

d\V

164

и соответственно любая самосогласованная теория должна содер­ жать связь функций W ап и W J\.\{WBB)- Последовательная теория

такого рода была предложена в работах [25, 27], базируясь не на плотностях вероятности, а на усредненных по моментам создания частиц функциях распределения, причем связь ри и р20 возникала за счет использования для трехчастичных функций распределе­ ния сунерпозициоиного приближения Борна—Кирквуда. Такой подход обладает, на наш взгляд, рядом недостатков применительно к задачам накопления радиационных дефектов, связанным с ап­ риорным усреднением цепочки, что приводит, например, к некор­ ректным результатам в задачах с коррелированной генерацией дефектов. Кроме того, даже для простейших модельных систем замкнутые системы уравнений в рамках данного подхода весьма сложны, что делает проблематичным его применение для описания реальных радиационно-стимулированных процессов.

Нами предложен другой вариант самосогласованной теории, не основанный на априорном усреднении по моментам создания частиц. Рассмотрим реакцию, описываемую в приближении «чер­ ной сферы». Интегральные члены в уравнениях (9), (10), (14), (15) можно переписать, используя определения условных вероят­ ностей, в виде

г, частиц А р Л а — скорость реакции А. и Вт при условии нали­ чия пары частиц В в точках гЛ, гг

Это представление позволяет использовать при построении самосогласованной теории не расцепления для функций распре­ деления [16, 17], а приближения для условных скоростей процес­ сов, выражающихся через интегралы от плотностей вероятности.

Близкий подход используется в статистической теории систем без реакций [20] и, как известно, обладает рядом преимуществ при немалых концентрациях частиц по сравнению с подходами, оспованпыми па расцеплениях функций распределения. При этом

точно учитываются корреляции заданного числа частиц N, а N

п т. д. частичные члены аппроксимируются в рамках метода среднего поля. Рассмотрим последовательно результаты в первых двух приближениях теории (N = 2 и JV=3 соответственно).

165

(19)

что эквивалентно замене условной скорости реакции /су1 на без­

что при использованш ф ам ены W AiB j = W A{W B J "(1 {r, t) и перехода к средним концентрациям и функциям распределения приводит к кинетическому уравнению, аналогичному уравнению , получен­ ному в суперпозиционном приближении:

уравнение для W AiBjBk} которое в квазистационарном подходе имеет вид

где v%(г) — объем, двухкратно перекрытый сферами рекомбина­ ции двух частиц В, находящ ихся на расстоянии г друг от друга. Д ля WBjBk имеем соответственно

Объем v%(г) находится из простых геометрических соображе ний

166

чески рассчитать эффективные скорости реакций и их зависимости от скоростей генерации для заряженных частиц [26}, наличия дистанционного переноса реагентов [27] и др. Приведем для примера соответствующий расчет для случая парного, сферическисимметричного потенциала межчастичного взаимодействия (для наглядности рассмотрим случай мгновенной реакции). Соответ­ ствующее уравнение для ч\ (г, t) имеет вид

СО [[1+т(тг)Т<гг’ получаем

где

При е (г) 1 уравнение (36) легко решается и скорость реакции

й (о о )= 4 я е х р ^ ^ — Р, (r0) х

Рассмотрим следующее (второе) приближение метода условных вероятностей, явно учитывающее трехчастичные корреляцнп на примере реакции А -\-В -*■ А . Известно, что скорость захвата на

169

изолированном двухчастичном кластере приближенно задается вы­ ражением

где Z— среднее расстояние между частицами в кластере. Причем формула (38) является очень хорошим приближением вплоть

изолированной пары А В в случае, если в начальный момент ча­ стица В находилась на расстоянии Zот A v Следовательно, вероят­ ность реакции на данной частице А из двухчастичного кластера

есть просто произведение вероятностей независимых событий: реакции на А 2 и выживания на А х. При немалых концентрациях

реагентов эти события перестают быть независимыми. Представим, однако, вероятность реакции на А 2 при условии наличия на рас­

А 2. Из простых вероятностных соображений Р \2 можно прибли­

женно представить в виде

'’W - G S i J ' W <*»

л к (со) определяется из решения уравнения (33).

Формулы (40)—(42) позволяют приближенно свести трехча­ стичную задачу к двухчастичным для произвольных потенциалов взаимодействия дефектов со стоками, а также рассматривать

170