книги / Физика тонких пленок. Современное состояние исследований и технические применения. Т. 6

1 —моиокрпсталлнческне пленки; 2 — поликристаллнческие пленки.

# AI59 на полированном КВг; О А159 на сколотом КВг; Л AI69 на полированном КВг.

ные сопротивления монокристаллических пленок были ниже, чем у поликристаллических. Максимальная величина отношения удельных сопротивлений ргэз/р^г составляла 230 у монокристал­ лических пленок и 90 у поликристаллических. Поскольку отно­ шения удельных сопротивлений так велики, можно воспользо­ ваться формулой Фукса в приближении малых k [формула (15)],

как показано на фиг. 191).

Прямые линии для монокристаллических и поликристалли­ ческих пленок пересекают ось абсцисс в одной и той же точке; этой точке пересечения соответствует объемная длина свобод­ ного пробега электронов, равная 17,54 мкм как для монокри­ сталлических, так и для поликристаллических пленок. Этот результат вызывает некоторое удивление, так как он означает, что границы зерен в поликристаллических пленках не рассеи­ вают электроны проводимости2). По наклону прямых можно определить параметр зеркальности р. Если для поликристалли­ ческих пленок положить р = 0, то для монокристаллических

') Автор работы [141а] выразил, однако, сомнение в применимости при­ ближения малых к к этим данным.

2) Венсберг и Джозефе [142] также не обнаружили сколько-нибудь за­ метного влияния границ зерен на низкотемпературное сопротивление галлиевых проволок. Другие исследователи, однако, наблюдали вклад границ зерен в сопротивление как тонких поликристаллических пленок [143, 144]- так И массивных поликристаллов [145, 146].

ходится в разумном согласии с результатами для катаных алю­ миниевых фольг. Если взять для поликристаллических пленок большее значение р, то величина ро/ будет еще больше.

Несколько противоположный результат для поликристалли­ ческих пленок алюминия был получен Маядасом и сотр. [143, 144, 147]. Пленки наносили на нагретые и ненагретые некри­ сталлические подложки и измеряли сопротивление при комнат­ ной температуре и при 4,2 К. Полученные результаты нельзя согласовать с теорией Фукса, выбрав одно значение параметра зеркальности р и объемного удельного сопротивления р0, их

молено интерпретировать, лишь предполагая, что ро убывает с ростом толщины. Помимо этого, при толщине около 4000 А наблюдалось изменение текстуры, приводящее к заметному раз­ рыву на кривой зависимости удельного сопротивления от тол­ щины. Поскольку чистота пленки с толщиной не меняется, а размеры зерен, как следует из экспериментов, при уменьшении толщины убывают, можно сделать вывод, что рассеяние на гра­ ницах зерен дает значительный вклад в ту часть сопротивления, которая зависит от размеров. Эти результаты указывают на необходимость быть осторожным при интерпретации данных по сопротивлению поликристаллических пленок.

Был проведен также ряд измерений размерного эффекта на индиевых пленках и фольгах. Гейд и Уайдер [148], пользуясь индиевыми фольгами, полученными холодной прокаткой, обна­ ружили хорошее согласие с формулой Фукса для диффузного

р01— 16-10-12 Ом-см2. Форсволл и Холвех [149] также исполь­

зовали холоднокатаные индиевые фольги и получили значение ро/= 14• 10-12 Ом-см2 при 1,4 и 4,2 К. По данным Котти [85], проводившего измерения на одном образце (на холоднокатаной индиевой фольге), значения ро/ составляли 12,7; 13,4 и 13,9 X X 10-12 Ом-см-2 при температурах соответственно 2; 3,4 и 4,2К. Как и в случае алюминиевых фольг, эти значения больше тех, которые получаются при изучении аномального скин-эффекта (ро/ = 5,8-10-12 Ом-см2 [150]). Токсен [151] проводил измерения при низких температурах на пленках индия, приготовленных вакуумным напылением на кварцевые подложки. Изменение остаточного удельного сопротивления с толщиной согласуется с теорией Фукса, если принять объемную длину свободного про­ бега электрона / равной 15,2 мкм, а произведение р0/ равным 20-10-12 Ом-см2.

Таким образом, эксперименты показывают, что в случае индия и алюминия ро/ для напыленных пленок больше, чем для

Обри и др. [164] также изучали размерную зависимость про­ водимости монокристаллических пластин висмута с тригональной осью, перпендикулярной направлению тока. Измерения тоже проводились при 4,2 К, но использовался клиновидный образец, толщина которого менялась от 0,5 до 5 мм. Резуль­ таты этих измерений показаны на фиг. 20 вместе с данными Фридмана и Кёнига для той же ориентации (только биссекторная и тригональная оси переставлены местами). Формы обеих кривых очень похожи, в обоих случаях имеет место насыщение проводимости при малых значениях толщины. Однако отноше­ ние проводимости тонкой пленки к объемной проводимости оказывается гораздо меньшим, чем следует из теории Прайса. Обри и сотр. интерпретируют большое уменьшение проводимо­ сти с ростом толщины как возможное следствие угловой зави­ симости параметра зеркальности (ср. разд. 11,4). Теоретиче­ ские кривые, рассчитанные на основе этой модели, показаны на фиг. 4; как видно, при малых толщинах происходит насыще­ ние проводимости. Однако весьма трудно объяснить при по­ мощи рассматриваемой модели оба набора данных на фиг. 20.

Размерная зависимость проводимости монокристалличе­ ских пластин висмута изучалась также Гарсиа и Као [165]. Их образцы имели толщину от 0,04 до 3,1 мм и ту же кристалло­ графическую ориентацию, что и у Обри и сотр. [164]. Резуль-

Ф и г. 20. Размерная зависимость отношения сопротивлений Rsoo/Ru для пластин висмута.

Левая шкала на оси ординат относится к работе Обри и др. [164], правая— ус работе Фридмана н Кёнига [162].

400*

N

200-

J________ |________ |________1________ L------

d, мм

Фиг. 21. Размерная зависимость отношения удельных сопротивлений рзоо/рзл для пластин висмута [165].

таты представлены на фиг. 21. Наблюдается насыщение прово­ димости для некоторой промежуточной области толщин; далее, для толщин менее 0,8 мм при уменьшении толщины происхо­ дит непрерывное понижение проводимости без признаков но­ вого насыщения. Это второе уменьшение проводимости наблю­ далось недавно Обри и Криси [165а], которые приписывают это явление обычному размерному эффекту, связанному с длиной свободного пробега, тогда как уменьшение проводимости при больших толщинах вызвано рассеянием фононов на границах. Такое рассеяние должно приводить к уменьшению, вклада, вно­ симого в проводимость образца увлечением электронов фоно­ нами [1656].

Классические размерные эффекты можно также наблюдать в тонких пленках полуметаллов, когда длина свободного про­ бега электронов сильно уменьшается по сравнению с объемным значением [166, 167]. Изучение таких эффектов, однако, сильно усложняется из-за квантовых размерных эффектов (см. разд. IV), что делает их интерпретацию довольно трудной.

3.ЭКСПЕРИМЕНТЫ С ТОНКИМИ ПРОВОЛОКАМИ

Вэтом разделе будет рассматриваться зависимость удель­ ного сопротивления тонких проволок и нитевидных кристаллов от толщины. Хотя размерным эффектам в тонких проволоках уделялось меньше внимания, чем аналогичным эффектам в пленках, тем не менее этому вопросу посвящено значительное

число работ. Теория размерных эффектов в проволоках была изложена в разд. 11,3. На фиг. 3 показана зависимость удель­ ного сопротивления от k — djl (d — диаметр проволоки, / —

длина свободного пробега электрона), построенная по точной формуле Дингла [50] для полностью диффузного рассеяния. Простая формула Нордгейма (23) для удельного сопротивле­ ния, также представленная на фиг. 3, отличается от формулы Дингла менее чем на 5% при всех значениях k. Поэтому ре­

зультаты экспериментов чаще всего сравнивают с формулой Нордгейма и строят график зависимости удельного сопротивле­ ния от 1jd. По отрезку, отсекаемому экспериментальной кривой

на оси ординат, можно определить объемное удельное сопротив­ ление ро, а по наклону этой кривой — величину ро/. Хотя ре­ зультаты точного и приближенного расчета различаются не более чем на 5%, ошибка в определении роI может быть го­

раздо больше и поэтому формулой Нордгейма следует пользо­ ваться с осторожностью. Помимо этого, ошибочное значение р0/ может получиться из-за частично зеркального отражения в проволоках. Следуя Александрову [168], мы рассмотрим сна­ чала металлы с изотропной объемной проводимостью, а затем с анизотропной. Сравнение и обсуждение результатов для про­ волок и пленок проводятся в разд. III, 5, б.

а. Изотропные металлы. В противовес обилию эксперимен­ тальных данных для пленок щелочных и благородных метал­ лов относительно мало экспериментов посвящено изучению раз­ мерных эффектов в проволоках этих металлов. Размерная зависимость удельного сопротивления поликристаллических нат­ риевых проволок изучалась Макдональдом и Саргинсоиом [13] и Уайтом и Вудсом [7], а поликристаллических рубидиевых про­ волок— Майером и Шмидером [169, 113]. В работах [7, 13] содержатся указания на частично зеркальный характер отра­ жения, однако данных для однозначного определения пара­ метра зеркальности р в обеих работах недостаточно. Резуль­

таты для рубидия согласуются с предположением о диффузном рассеянии электронов на поверхности.

Эксперименты на нитевидных монокристаллах меди при 4,2 К проводились Исаевой [97]. Для наиболее чистых кристаллов она получила для параметра зеркальности и длины свободного про­ бега значения р = 0,6 и I = 34 мкм. Ввиду кристаллографиче­

ской огранки поверхности нитевидных монокристаллов высокая степень зеркальности при отражении неудивительна; существо­ вание частично диффузного отражения можно объяснить окис­ лением поверхности.

Монтариол и Рейх [170], Александров [168] и Ван Зитвельд и Басс [82] проводили измерение размерного эффекта на алю­ миниевых проволоках. Монтариол и Рейх получали проволоки

малого диаметра химической обработкой и волочением и при­ шли к выводу, что результаты не зависят от метода приготов­ ления проволоки. Их данные были представлены в виде функ­ ции от 1jd. и сравнивались с формулой Нордгейма и с другим

выражением, лучше аппроксимирующим формулу Дингла. Зна­ чения объемного удельного сопротивления в- этих двух случаях были близки, но величина р01 отличалась на 40%. Сравнение с более точной формулой дает для наиболее чистых образцов при 4,2 К р0/ = 8- Ю"|20м-см2. (Объемное удельное сопротив­ ление р0 наиболее чистого материала соответствует отношению сопротивлений р2эз/р4,2= 22 600.) Для менее чистого алюминия

при 4,2 К значение р<>/ составляло 17,2- Ю'|20м-см2, а для чис­ того алюминия при 20,4К оно было равно 13-10-12Ом-см2. Александров изучал размерную зависимость удельного сопро­ тивления монокристаллических алюминиевых проволок, сечение которых уменьшалось путем химического травления. Используя формулу Нордгейма, он получил для ро/ значения 5,5; 7,7 и 9,35-10-12 Ом-см2 при температуре соответственно 4,2; 14 и 20.4 К, что свидетельствует о возрастании ро/ с температурой. Ван Зитвельд и Басс, также пользуясь формулой Нордгейма, получили р„/ = 6,73- Ю"120м-см2 при ОК (использовались экс­ траполированные значения сопротивления).

Совпадение между тремя указанными наборами эксперимен­ тальных данных весьма удовлетворительное, значения роI хо­

рошо согласуются с приведенными выше значениями для тон­ ких пленок, полученными при измерении размерного эффекта. Наблюдаемое увеличение ро/ при повышении температуры н концентрации примесей представляет отклонение от правила Маттиссена (ср. разд. III,4 ,б).

Александров [168] измерял также удельное сопротивление свинцовых и индиевых проволок при низких температурах1). Удельное сопротивление свинцовых проволок измерялось при 4,2 К в магнитное поле 640 Э (для предотвращения сверхпрово­

что несколько превышает значение, полученное Риделем [171]. При 20,4 К значение р0/ было меньше и равнялось 10,2 X X Ю~12 Ом-см2. Аналогично были представлены данные для ин­ дия, при этом каких-либо изменений величины р01 в области от

3.4 до 4,2 К не обнаружено. При 4,2 К для проволок, полученных из различных исходных материалов, значения р0/ составляют от 13,5 до 24,7-10-12 Ом -см2.

‘) Ввиду слабой анизотропии индия ( P i/P |= 1.05 при 273 К) мы будем в дальнейшем считать его изотропным.

Размерная зависимость удельного сопротивления индиевых проволок изучалась и другими исследователями. Результаты Блатта и др. [172] приведены на фиг. 22. Индиевые проволоки изготовляли путем волочения через алмазные фильеры, при этом диаметр проволоки изменялся в довольно широких преде­ лах— от 0,016 до 0,64 мм. Экспериментальные точки для 4,2 К

и экстраполированные к 0К довольно хорошо ложатся на пря­ мые линии. Предполагая чисто диффузное рассеяние и исполь­ зуя формулу Нордгейма, авторы получили для 0 и 4,2 К зна­ чения р0/, равные соответственно 13,5 и 15-10-12Ом-см2. Уайдер

для исключения возможности возрастания ро/ с температурой. Изучение размерной зависимости удельного сопротивления ин­ диевых проволок проводилось также Мейсснером и Зданисом [174] , Олсеном [75] и Бейтом с сотрудниками [71].

Значения р0/, приводимые различными исследователями для индиевых проволок и пленок, в основном лежат в области от 12,5

из соотношения (4), если предположить, что на 1 атом прихо­ дится 3 электрона проводимости. Указанные различия были проанализированы Бейтом и сотр. [71]. Они рассчитали раз­ мерный эффект в моноили поликристаллической проволоке, в которой длина кристаллитов в продольном направлении превы­ шает длину свободного пробега электронов (ср. разд. 11,5,6). Если длина свободного пробега электрона анизотропна вдоль

поверхности Ферми, простую формулу Нордгейма нужно заме­ нить формулой (29), которая предсказывает более сильную раз­ мерную зависимость, чем теория Дингла. Чтобы объяснить боль­ шое расхождение между результатами, полученными при изме­ рении удельного сопротивления и аномального скин-эффекта, нужно предположить, что величина {12)1(1)2 в формуле (29)

для индия приблизительно равна 2.

б. Анизотропные металлы. Сопротивление тонких монокристаллических проволок и пленок может быть анизотропным, даже если объемное сопротивление изотропно. В тех случаях,

Фиг. 23. Отношение удельных сопротивлений р^г/рга монокристаллических оловянных проволок как функция обратного диаметра проволоки [168].

/ — главная ось перпендикулярна оси проволоки (Sn X); 2 —главная ось параллельна оси проволоки (Sn ||).

когда объемное сопротивление анизотропно, анизотропия, на­ блюдаемая в монокристаллических проволоках или пленках, мо­ жет сильно отличаться от объемной анизотропии. При анализе экспериментальных данных для монокристаллических проволок уже нельзя пользоваться простой формулой Нордгейма и вме­ сто нее нужно применять более общие формулы, рассмотрен­ ные в разд. 11,5, б.

Александров [168] при интерпретации результатов, получен­ ных на монокристаллических оловянных, цинковых и кадмиевых проволоках при 4,2 К, пользовался формулой (27). Главная кри­ сталлографическая ось была либо параллельна оси проволоки, либо перпендикулярна к ней. Уменьшение сечения проволоки осуществлялось химической или электролитической полировкой. Результаты для олова показаны на фиг. 23, где отношение удель­ ных сопротивлений р4,г/р29з представлено в виде функции от l/d

для монокристаллических проволок, главная кристаллографиче­

для Sn||, а различие в величине наклона больше, чем можно ожидать на основании объемной анизотропии. По величине на­ клона молено определить интеграл по поверхности Ферми в формуле (27); в случае Sn|| этот интеграл оказывается вдвое больше, чем в случае SnJ_. Поверхность Ферми для олова слиш­ ком сложна, чтобы молено было использовать эти данные для определения параметров поверхности Ферми, однако такой ме­ тод может быть применен к металлам с менее слоленой поверх­ ностью Ферми. Результаты Александрова для монокристаллических проволок молено сравнить с результатами других авторов для поликристаллических проволок, представляя удельное сопро­

Измерения размерного эффекта на оловянных проволоках при 4.2 К проводились таклее Канцлером и Рентоном [175], Мейссне­ ром [176], Александровым и Веркиным [177], Рейхом и Монтариолом [178] и Рейхом и Форсволлом [179].

Канцлер и Рентон, а таклее Мейсснер, используя простую

Александров [168] обнаружил также, что, как и в случае олова, анизотропия удельного сопротивления цинковых и кад­ миевых пленок больше, чем у массивного металла. Измерения при 4,2 К дают для псевдополикристаллов Zn и Cd значения ро/, соответственно равные 18• 10-12 и 21 • 10-12Ом*см2. Значение ро/ для кадмия примерно вдвое меньше полученного Александро­ вым и Веркиным [180] при изучении размерного эффекта в кад­ миевых пластинах. Измерение размерной зависимости удельного

Р4,й/р2эз от 1Id и получили наклон, гораздо меньший, чем у Алек­

сандрова для цинковых проволок. Предполагая полученное Александровым значение ро/ правильным и используя формулу (25), можно интерпретировать этот результат как указание на частично зеркальный характер отражения с параметром зер­ кальности р > 0,6. Дальнейшее подтверждение частично зер­

кального отражения в цинковых нитевидных кристаллах и лен­